Das heute denkmalgeschützte Gebäude wurde von dem berühmten Theaterarchitekten Bertie Crewe entworfen und am 31. Dezember 1904 eröffnet, um ein neues Jahr zu begrüßen.
Das Theater, das Sie heute sehen, ist jedoch nicht das ursprüngliche Gebäude. Zuvor befand sich an derselben Stelle bereits seit 1722 ein von James Payne entworfenes Theater. Vor der Einführung von Gaslampen war es üblich, Theatervorstellungen bei Kerzenschein zu sehen, was zwar sehr stimmungsvoll, aber auch furchtbar gefährlich war. Das erste Theater an diesem Ort musste schließlich einem neuen, von Samuel Beazley entworfenen Gebäude weichen, das 1815 als erster mit Gas beleuchteter Veranstaltungsort in London seine Türen öffnete.
Die englische Premiere von Mozarts wunderbare Oper Cosi Fan Tutti fand an diesem Theater im Jahr 1823 statt. 1830 ereignete sich jedoch eine Katastrophe, als im Gebäude ein Feuer ausbrach und das Theater bis auf die Mauern nieder brannte. Zum Glück bat man Samuel Beazley erneut darum, auch die letzte Generation des Lyceum Theatre zu entwerfen. Sein zweites hübsch angelegtes Theater wurde am 4. Juli 1834 unter großem Zuspruch eröffnet, es verfügt über eine beeindruckende Fassade im griechischen Stil und einen ausgedehnten Zuschauerraum mit drei Ebenen.
Einer der führenden Schauspieler jener Zeit namens Henry Irving steht sozusagen für das Lyceum Theatre; er verzauberte die Zuschauer mit einer legendär gewordenen Darbietung in The Bells und der Titelrolle in Hamlet im Jahr 1874. Im selben Jahr übernahm Irving die Leitung des Theaters und verwaltete es während der nächsten 21 Jahre. Eines Tages jedoch musste Irving seine Position als Manager des Lyceum Theatre aufgeben: Er war gesundheitlich angeschlagen und es gab finanzielle Probleme. Seine letzte Rolle auf der großen Bühne des Lyceum, die er so sehr geliebt hatte, begeisterte die Zuschauer. Er spielte den Shylock aus Shakespeares Merchant of Venice (Kaufmann von Venedig).
Die neuen Besitzer des Theater sahen sich nun mit strengen Gesundheits- und Sicherheitsvorschriften konfrontiert und entschlossen sich daher, das ganze Gebäude von Grund auf neu aufzubauen anstatt ausgedehnte Renovierungsmaßnahmen anzustrengen. Der theaterliebende Architekt Bertie Crewe machte sich daran, das Gebäude zu erschaffen, das heute noch an dieser Stelle steht. Wenn man genau hinsieht, kann man erkennen wie Crewe geschickterweise die Originalfassade im griechischen Stil erhalten und sein neues Theater einfach dahinter hochgezogen hat.
1939 bedrohte ein vollständiger Umbau der gesamten Gegend das Theater, es sollte dem Erdboden gleich gemacht werden. Alles lief bereits auf einen Abriss hin, selbst die Möbel und andere Einrichtungsgegenstände wurden bereits versteigert. Das Gebäude wurde jedoch gerade eben noch gerettet: Der Zweite Weltkrieg war ausgebrochen und die Abrisspläne wurden vertagt. Das Theater blieb leer und wurde bis 1945 nicht mehr genutzt, als es die Mecca Ltd. übernahm und als eine Art Ball- und Tanzsaal eröffnete.
In den 60er und 70er Jahren wurde die Spielstätte zum Heim solch musikalischer Größen wie The Who, Bob Marley, U2 und Culture Club. Im Jahr 1985 übertrug das Nationaltheater seine von dem Poeten und Bühnenautoren Tony Harrison adaptierte Produktion von The Mystery Plays an das Lyceum Theatre.
1994 wurde das Objekt von Apollo Leisure gekauft und vollständig renoviert. So wurde seine alte Pracht wiederhergestellt – so opulent und dramatisch wie eh und je. Die erste Produktion der nun renovierten Spielstätte, ein Revival des Musicals Jesus Christ Superstar von Andrew Lloyd Webber und Tim Rice, hatte 1996 Bühnenpremiere.
Seit 1999 ist die Musicalversion von Disneys The Lion King im Lyceum Theatre zuhause und erfreut auch weiterhin Besucher aus der ganzen Welt.